Defective UiO-66 toward Boosted Electrochemical Nitrogen Reduction to Ammonia

Xiaobo He, Yuanxiu Liao, Jiabin Tan, Guoru Li, Fengxiang Yin

電化學(xué)氮還原合成氨（NRR）是最有可能替代傳統(tǒng)Haber-Bosch工藝的綠色合成氨技術(shù)。然而，目前該技術(shù)的法拉第效率絕大部分沒有超過20%，離實(shí)際應(yīng)用的要求還有很大的距離。銀鳳翔-陳標(biāo)華團(tuán)隊(duì)的何小波副研究員等人在多年研究金屬有機(jī)骨架材料基礎(chǔ)上，采用缺陷工程策略合成了具有缺陷的UiO-66-HAc和UiO-66-FA，使電化學(xué)合成氨的法拉第效率提升到48%。并且研究發(fā)現(xiàn)，合成的催化劑具有配體缺失型缺陷，這種缺陷越多，暴露的Zr₆節(jié)點(diǎn)就越多，活性中心就越多，從而增加了電化學(xué)活性表面積。同時(shí)，這類缺陷還能夠提高NRR過程中催化劑對(duì)N₂分子及相關(guān)中間體的吸附強(qiáng)度，擴(kuò)大比表面積與孔體積從而增加N₂吸附量。這項(xiàng)工作得到了國(guó)家自然科學(xué)基金，江蘇省綠色催化材料與技術(shù)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室以及江蘇省先進(jìn)催化與綠色制造協(xié)同創(chuàng)新中心等的大力支持，并于近日發(fā)表于電化學(xué)領(lǐng)域國(guó)際著名期刊Electrochimica Acta (2022, 409, 139988)。

    近期銀鳳翔-陳標(biāo)華團(tuán)隊(duì)在電化學(xué)合成氨領(lǐng)域開展系統(tǒng)研究，在利用缺陷型金屬有機(jī)骨架作為電化學(xué)合成氨催化劑方面做出了開創(chuàng)性工作，取得了一系列成果International Journal of Hydrogen Energy (2021, 46, 31647-31658)，Applied Surface Science (2021, 567, 150801)，ChemElectroChem (2021, 8, 3875-3881)。

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